- DOI：
10.13738/j.cnki.acc.qklw60536
- 专辑：
科学Ⅰ辑;信息科技
- 专题：
信息、科学;综合科技
- 分类号：
G90;N92
摘要:目的 探讨奈曼旗农村农田土壤中重金属铬、铅、镉污染状况及人群健康风险。方法 四年的7至9月，选取5个乡镇，每个乡镇选择4个行政村作为监测点，每个监测点采集1份农田土壤样品，测定铅、镉，总铬含量。通过内梅罗污染指数、蒙特卡洛模拟的健康风险模型评价奈曼旗土壤重金属健康暴露风险。结果 奈曼旗农村农田土壤中Pb、Cd、Cr的平均含量均未超过通辽市土壤背景值，单项污染指数和内梅罗污染指数表明，表现为清洁，土壤重金属污染程度为Cd >Pb >Cr,单一污染均为无污染。健康风险评价结果表明，成人和儿童经3种途径的重金属日暴露剂量均为Pb >Cd > Cr，从暴露途径来看，经口摄入是成人和儿童非致癌健康风险和致癌健康风险的主要暴露途径，皮肤接触为次要暴露途径，且呼吸摄入途径对健康风险的影响可忽略不计。儿童和成人的总致癌风险 (TCR) 分别为 4.09×10−7和5.47×10−8。总非致癌风险 (HI) 儿童为 5.09×10−2 ，成人为2.80×10−2。结论 奈曼旗农村农田土壤中重金属Cd 、Pb 、Cr单一污染均为无污染。 对儿童和成人的总致癌风险 (TCR) 较低，成年人与儿童的总非致癌健康风险（HI）较低，[1] 重点预防重金属经口摄入暴露途径对健康的影响。
关键词: 农村农田土壤；重金属；健康风险评估
早在二十世纪50年代，国外发达国家就因土壤污染而研究制定了相关的土壤环境质量标准，1976年美国环保局就提出根据土壤中阳离子交换量的不同而制定重金属最高容许含量。Teresa S等采用Monte Carlo模型结合其它模型对土壤铅元素风险评价阈值的确定方法进行了研究。[1]我国对风险评价方面的研究正处于起步阶段，“六五”时期我国开展了化学品风险管理和风险控制的研究，未来将面对土壤重金属污染与地表及地下水、空气可吸入颗粒物含量与其性质存在的关系进行研究[2]。重金属污染对人体健康有重要的影响：不同的重金属元素对人体的作用不尽相同，有些是人体生长发育所必须的微量元素，有些则是有毒有害的重金属，由于重金属不能为土壤微生物所分解而易于积累，或转化为毒性更大的化合物，有的甚至可通过食物链传递在人体内蓄积，严重危害人体健康。因此，选取奈曼旗农村农田土壤中重金属元素Cd 、Pb 、Cr的含量进行分析，评价奈曼旗土壤重金属健康暴露风险，揭示奈曼旗农村农田土壤中重金属对人群健康产生的致癌及非致癌风险，为奈曼旗农村农田土壤环境质量评估和重金属污染防治提供理论依据。
1 材料与方法
1.1 研究区概况
奈曼旗位于内蒙古自治区通辽市西南部，科尔沁沙地南缘，奈曼旗气候属于北温带大陆性季风干旱气候,年平均气温6.0℃～6.5℃,平均降水量366毫米。无霜期平均150天左右。冬季多西北风，春季多西南风，年平均风速3.6～4.1米/秒。
1.2 样品采集与测定
监测点的选择:监测点的选择依然遵循简单随机抽样的方法进行，选择5个乡镇，每个乡镇选择4个行政村作为监测点，每个监测点采集1份农田土壤样品进行卫生监测 。 铅、镉采用石墨炉原子吸收分光光度法测定铅、镉含量，总铬采用火焰原子吸收分光光度法测定总铬含量[4]。为保证监测数据的准确性和可靠性，在测定过程中使用有证标准物质进行加标回收试验，质控样品检验及评价，平行样品检验及评价，空白试验、阴性对照、留样再测等方法。
1.3 土壤重金属污染评价
土壤污染指数法用于综合评估土壤环境质量，土壤环境质量评价一般以单项污染指数为主，指数小污染轻，指数大污染重，综合污染指数，土壤由于地区背景差异较大，用土壤污染累积指数更能反映土壤的人为污染程度。划定污染等级[3]。详见土壤污染指数分级标准[5]
1.4 人群健康风险评价
采用美国环保署（USEPA）推荐的健康风险评估模型，量化土壤重金属对人体健康造成的风险[7]。风险评价中 三种暴露途径存在些许差异，经口摄入、呼吸摄入和皮肤接触的暴露量计算如下式（4-6）：
ADDing = C×EF×ED×IngR×10−6/BW×AT (4)
ADDinh= C×EF×ED×IngR/BW×AT×PEF (5)
ADDder = C×SL×SA×ABF×EF×ED×10−6 /BW×AT (6)
式中，C 为土壤重金属的浓度（mg·kg−1），其余各参数详见表 1
表 1 基于蒙特卡洛模拟的健康风险评价暴露参数
参数 | 含义 | 概率分布和取值 | 参考文献 | ||
成人 | 儿童 | ||||
IngR/(mg·d-1) | 土壤摄入速率 | 三角分布(4,30,52) | 三角分布(66,103,161) | [6] | |
IngR/(m3·d-1) | 土壤吸入速率 | 对数正态分布(9.01,1.26) | 对数正态分布(7.71,1.27) | [7] | |
EF/(d·a-1) | 暴露频率 | 三角分布(180,345,365) | [8] | ||
ED/a | 暴露持续时间 | 24 | 6 | [9] | |
BW/kg | 暴露人群体重 | 正态分布(61.9,11.31) | 三角分布(5.25,29.3,56.8) | [10] | |
AT/d | 平均暴露时间 | ED×365 (非致癌)、70×365(致癌) | |||
PEF/(m3·d-1) | 颗粒排放因子 | 1.36×109 | [8] | ||
SL/(mg·cm-2) | 皮肤黏附系数 | 对数正态分布(0.49,0.54) | 对数正态分布 (0.65,1.2) | [7] | |
SL/(cm2) | 暴露皮肤表面积 | 三角分布(760,1530,4220) | 三角分布(430,860,2160) | [10] | |
ABF/无量纲 | 皮肤吸收因子 | 0.03(As)、0.001 (其他金属) | [10] | ||
注：三角分布（最小值,最可能值,最大值）；正态分布（均值,标准偏差）；对数正态分布（均值,标准偏差）。
非致癌风险通过总危害指数（HI）进行评估，HI 是不同暴露途径下的总和。 计算如下式（7-8）：
HQij=ADDij/RfDij (7)
HI=8∑i=13∑j=1HQij （8）
致癌风险是通过重金属的总致癌风险（TCR）值来评估的，TCR 是不同暴露途径下或CR ij的总和。TCR 和CRij计算如下式（9-10）：CR ij = ADD ij ×SF ij （9）
TCR =8∑i=13∑j=1CRij （10）[2]
2 结果与讨论 （Results and discussion）
2.1 重金属污染特征分析
奈曼旗农田土壤中 3 种重金属含量见表 3 。
表 3 奈曼旗土壤重金属含量描述性统计分析
项目 | 最小值/（mg·kg−1） | 最大值/（mg·kg−1） | 均值/（ mg·kg−1）±标准差 | 背景值[11]/ （mg·kg−1）哲里木盟 | 第一类用地筛选值[11]/（ mg·kg−1） |
Cr | 0.01 | 0.07 | 0.02±0.02 | 21.15 | 250.00 |
Pb | 0.66 | 14.01 | 6.43±3.44 | 9.13 | 170.00 |
Cd | 0.00 | 0.21 | 0.04±0.04 | 0.04 | 0.60 |
3种重金属Cr、Pb、Cd 含量范围均值为0.02、6.43、0.04.Pb、Cd、Cr的平均含量均未超过通辽市土壤背景值，这三种元素的变异程度依次为：Cr﹥Pb﹥Cd。
2.2 土壤污染指数评价：
按照土壤中重金属的内梅罗污染指数PI=0.34 ，小于0.70 ,表现为清洁。奈曼旗农村农田中铅、镉、铬的土壤单项污染指数和土壤污染累积指数均小于1.0 ，因此为无污染。重金属变异程度依次为：Cr﹥Pb﹥Cd，其中 Cr 变异程度最高，为强变异，变异系数为73.64 %，表明该重金属含量分布不均匀，离散度较高，受人为活动影响较为强烈。
2.3 土壤重金属健康风险评估
2.3.1 日暴露剂量评估 根据暴露评估模型对3种重金属进行日暴露剂量评估，结果见表4。成人和儿童的重金属日摄入量均为ADDing > ADDder >ADDinh ，提示经口摄入是成人和儿童重金属暴露的主要途径。成人和儿童经3种途径的重金属日暴露剂量均为Pb >Cd > Cr。
表 4奈曼旗农村农田土壤重金属的非致癌日暴露量[mg/(kg.d)]
人群 | 元素 | ADDing | ADDinh | ADDder | |||
成人 | Cr | 2.87×10-7 | 2.11×10-16 | 7.18×10-8 | |||
Pb | 7.48×10-5 | 5.50×10-14 | 1.87×10-6 | ||||
Cd | 4.77×10-7 | 3.5×10-16 | 1.19×10-8 | ||||
儿童 | Cr | 5.21×10-7 | 6.38×10-17 |
1.13×10-8
| |||
Pb | 1.36×10-4 | 1.66×10-14 | 2.94×10-6 | ||||
Cd | 8.65×10-7 | 1.06×10-16 | 1.88×10-8 |
2.3.2 健康风险评价
2.3.2.1 非致癌风险 根据健康风险评估模型，对3种重金属经3种暴露途径的成人和儿童非致癌风险指数进行计算，见表5。
表5不同暴露途径下成人和儿童的确定性非致癌健康风险评价结果
人群 | 元素 | HQing | HQinh | HQder | HI | 贡献率（%） |
成人 | Cr | 9.57×10-5 | 7.38×10-12 | 1.20×10-3 | 1.29×10-3 | 4.61 |
Pb | 2.14×10-2 | 1.56×10-11 | 3.56×10-3 | 2.50×10-3 | 89.41 | |
Cd | 4.77×10-4 | 3.51×10-11 | 1.19×10-3 | 1.67×10-3 | 5.97 | |
儿童 | Cr | 1.74×10-4 | 2.23×10-12 | 1.88×10-4 | 3.62×10-3 | 7.12 |
Pb | 3.89×10-2 | 4.72×10-12 | 5.60×10-3 | 4.45×10-2 | 87.48 | |
Cd | 8.64×10-4 | 1.06×10-11 | 1.88×10-3 | 2.75×10-3 | 5.41 |
2.3.2.2 致癌风险 就重金属单项致癌风险来看，Cd经口摄入途径成人和儿童的CR分别为4.15×10-8，3.86×10-7，均低于风险阈值1.0×10−6，致癌风险较低；重金属经3种途径的总致癌风险（TCR ）趋势Cd> Pb> Cr，均低于风险阈值1.0×10−6，致癌风险较低；见表6。
表 6不同暴露途径下成人和儿童的确定性致癌健康风险评价结果
人群 | 元素 | CRing | CRinh | CRder | TCR | 贡献率（%） |
成人 | Cr | 2.05×10-9 | 1.27×10-16 | 5.20×10-10 | 4.09×10-9 | 7.48 |
Pb | 9.10×10-9 | 3.74×10-17 | — | 9.10×10-9 | 16.64 | |
Cd | 4.15×10-8 | 3.16×10-17 | — | 4.15×10-8 | 75.817 | |
儿童 | Cr | 3.72×10-9 | 3.83×10-17 | 3.24×10-9 | 6.96×10-9 | 1.7 |
Pb | 1.65×10-8 | 9.95×10-18 | — | 1.65×10-8 | 4.03 | |
Cd | 3.86×10-7 | 6.99×10-16 | — | 3.86×10-7 | 94.27 |
3 结论与讨论
本研究对奈曼旗农村农田土壤中重金属 Cr 、Pb 、Cd的含量特征、污染程度以及其对成人和儿童可能造成的健康风险进行了分析，奈曼旗农村农田土壤中重金属铬、铅、镉含量分别为（0.04±0.04）mg/kg、（6.43±3.44）mg/kg、（0.02±0.02）mg/kg，均未超过我国土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准，Pb、Cd、Cr的平均含量均未超过通辽市土壤背景值。研究显示，3种重金属经3种暴露途径下对成人和儿童产生的日暴露剂量（ADD）、非致癌健康风险指数（HQ）和致癌健康风险指数(CR)均为经口摄入是主要暴露途径，皮肤接触为次要暴露途径，呼吸摄入途径对健康风险的影响可忽略不计，儿童的总暴露剂量、非致癌健康总风险(HI)和致癌健康总风险均高于成人，这可能与同样环境下儿童体重低于成人且经口摄入重金属的暴露风险较高有关，与杨博等[7]]的研究结果一致。
健康风险评估结果表明奈曼旗农村农田土壤中， 儿童和成人的总致癌风险(TCR) ，均低于1.0×10−6，致癌风险较低。总非致癌风险 (HI) 儿童和成人， HI 均小于1，暴露量未超过不良反应阈值，非致癌健康风险较低。
本研究的样品采集时间为7-9月，对反映全年污染状况的代表性有欠缺，风险评估过程及每个步骤都有一定的不确定性，如毒性信息不确定性，暴露环境的不确定性，统计模型局限性，参数不确定性，未来研究的重点将侧重于区域性暴露参数研究，开展适合内蒙古地区人群的毒性参数，以提高土壤重金属健康风险评估的准确性。
参考文献
[1] «土壤砷污染对蔬菜砷含量及食用安全性的影响»（J）生态学报 2004.24. （4）:712-717
[2] «化学物质环境健康风险评估技术指南» WS/T 777-2021
[3] «土壤环境监测技术规范» HJ/T 166-2004
[4] «内蒙古自治区农村环境卫生监测执行手册»(试用版）2021
[5] «土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准»(试行）GB 15618-2018。
[6] 内蒙土壤环境背景值属性分类 内蒙古环境保护.1995.3
杨博,熊健,李伟,等. 基于蒙特卡罗模拟的拉萨城区土壤重金属健康风险评价 [J]. 环境化学, 2024, 43 (04): 1339-1352.
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